W trzy dni po zamachu hiszpańska policja aresztowała pierwszych podejrzanych. Na razie ujawniono jedynie, że są to trzej Marokańczycy i dwaj Hindusi. Zeznania składają również dwaj Hiszpanie hinduskiego pochodzenia.
Na ślad aresztowanych naprowadził telefon komórkowy i karta chipowa, znalezione w plecaku z materiałem wybuchowym, pozostawionym w jednym z pociągów, w których doszło do ataków. Telefon był zaprogramowany na określoną godzinę. Na szczęście wadliwy mechanizm nie zadziałał; ładunek nie eksplodował.
Spośród 5 pierwszych podejrzanych o organizację zamachów jest trzech obywateli Maroka Hiszpański minister nie wykluczył, że zatrzymani mogą mieć związek z ekstremistycznymi ugrupowaniami marokańskimi, które w ubiegłym roku dokonały krwawego zamachu w Casablance.